Gargamel's grootste verlangen is om de Smurfen te vangen. Hij hoopt hun magische eigenschappen te gebruiken om ultieme macht te verkrijgen, wat hem in zijn ogen een succesvolle tovenaar zou maken. Dit verlangen drijft hem keer op keer naar de Smurfen, wat leidt tot de vele intriges en plannen die hij bedenkt om ze te pakken te krijgen.
In de tekenfilms wordt Gargamel vaak afgebeeld als een grote, mager uitziende man met een opvallende lange neus, een wirwar van zwart haar en een karakteristiek gewaad. Zijn uiterlijk weerspiegelt zijn rol als de slechterik, compleet met een chagrijnige, kwaadaardige uitdrukking. Zijn verdorvenheid en zijn liefde voor het gemene komt duidelijk naar voren in zijn uiterlijk.
Gargamel gebruikt een combinatie van alchemie en tovenarij in zijn magie. Hij staat bekend om het maken van verschillende soorten toverdranken en het uitdenken van slinkse plannen om de Smurfen te vangen, vaak met behulp van spreuken. Tegelijkertijd is hij niet altijd even succesvol en komt hij vaak in de knoei door zijn eigen incompetentie.
De belangrijkste vijanden van Gargamel zijn natuurlijk de Smurfen zelf, die altijd weten te ontsnappen aan zijn plannen. Daarnaast heeft hij te maken met andere personages zoals Azraël, zijn kat, die soms niet meewerkt en zelfs tegen hem in kan werken, en verschillende helden uit het Smurf-universum die Gargamel's plannen doorkruisen.
Wanneer Gargamel's plannen mislukken, reageert hij vaak met frustratie en woede. Hij is berucht om zijn exclamaties zoals 'Ooooooh, die Smurfen!', wat onderstreept hoezeer hij zijn doelwit haat en hoe diep zijn frustratie gaat. Vaak ziet hij het ook als een persoonlijke nederlaag, wat zijn karakter nog een extra laag van complexiteit geeft.